| Titre : | Prédiction des propriétés chimico-physiques par une analyse de la fonction de localisation électronique des composés cristallins : étude du premier principe |
| Auteurs : | MEBKHOUT Omar, Auteur ; OUAHRANI Tarik, Directeur de thèse ; LASRI Boumediene, Directeur de thèse |
| Type de document : | texte manuscrit |
| Editeur : | Université de Saida– Dr. Moulay Tahar Faculté des sciences, 2018/2019 |
| Format : | 102ص |
| Accompagnement : | CD |
| Langues: | Français |
| Index. décimale : | BUC-D 000111 |
| Catégories : |
Doctorat de 3ième Cycle Spécialité : Physique des matériaux Filière : Physique |
| Résumé : |
Conclusion générale
Ce manuscrit présente une application des approches topologiques dans le contexte de monter l’impact de la compréhension du point de vue microscopique sur les propriétés optiques d’une famille de cristal périodiques. Sur le plan strictement théorique et afin de mieux cerner les contours de notre travail, nous avons présenté dans cette application un brève aperçu sur la fonction de localisation électronique dite ELF, ainsi que la théorie quantique des atomes dans les molécules "QAIM". Nous avons vue comment la fonction ELF peut faire la subdivision de la densité électronique d’un solide cristallin en un ensemble de basins d’instinct, donnant lieu à une quantification des propriétés optiques de nos composés. Étant donné que l’optique non linéaire est un sujet idéal pour la recherche scientifique à cause de son intérêt industriel et technologique, son impact sur l’industrie et son omniprésence dans notre vie quotidienne, nous mène à concentrer notre quête sur l’origine du phénomène de génération du second harmonique dans les matériaux qui se cristallisent dans la structure chalcopyrite défective. Nos calculs théoriques ont été en mesure d’apporter un appui à l’expérience en confirmant des hypothèses en apportant une interprétation fondamentale à un phénomène concret. Dans les cas les plus délicats, on a pu même fournir des réponses fiables aidant ainsi à la compréhension et à l’interprétation des propriétés liant à nos composés habituellement difficiles à caractériser expérimentalement. Nous nous sommes appuyés dans notre travail sur la théorie de la fonctionnelle DFT de la densité électronique en utilisant les méthodes des ondes planes linéarisées (FP-LAPW) et pseudo-potentielle, et cela dans le but de traduire les résultats théoriques de façon complémentaires aux données expérimentales. Du point de vue pratique et dans le souci d’enrichir notre quête vers la compréhension de l’origine des propriétés optiques des composés Cu2ZnYX4(X = S,Se,Te,Y = Si,Ge,Sn), nous avons traité d’une façon microscopique leurs liaisons en analysons leur densité de charge et cela en utilisant les analyse (ELF) et AIM combinées a la DFT. Au début, nous avons abordé une description globale des propriétés structurelles et dynamiques des composés étudiés à température de zéro Kelvin. Compte tenu de la réalisation des critères de Born appliquée aux constantes élastiques, nous avons pu confirmer la stabilité de Cu2ZnYX4 dans leurs phases DC et KS. Nous avons mené une étude systématique sur les propriétés électroniques et optiques des composés Cu2ZnSnS4, Cu2ZnGeS4 et Cu2ZnSiS4. Nos résultats révèlent que ces composés possèdent des capacités formidables en tant que dispositif non linéaire. Dans une seconde partie, les outils topologiques 97 CHAPITRE 3. RÉSULTATS ET DISCUSSIONS liés à la fonction ELF, se sont révélés suffisamment versatiles pour être appliqués au suivi des volumes et des populations électroniques des doublets non liant, ainsi qu’à la liaison covalente des composés sélectionnés. En fait, dans ce formalisme, un équilibre entre le comportement chimique ionique covalent et faible a été mis en évidence : le composé avec le cation Si est le plus covalent avec une localisation d’électrons partagée avec les anions X. La contribution de polarisation entre les atomes est principalement affectée par le transfert de charge entre les attracteurs nucléaires. Cependant, le centre du bassin de valence est situé à cette position d’attracteur formant les liaisons. Dans le cas des liaisons covalent polarisées, les attracteurs ne sont pas systématiquement localisés aux points du milieu de la liaison, mais dépendent plutôt des différences d’électronégativité entre les atomes formant la liaison et de la nature de l’environnement chimique. Ces positions d’attracteurs sont bien définies par les propriétés mathématiques de la fonction ELF dans le cadre de la théorie des systèmes dynamiques. En fait, la distorsion des polyèdres devrait aussi jouer un rôle assez important pour élever la polarisation atomique. Enfin, sur la base de la méthode Hartree-Fock perturbée couplée, les dipôles et les hyperpolarisabilités du second degré ont été prédits de manière globale et locale (microscopique). Les contributions dipolaires locales (polarisation dipolaire) se sont révélées utiles pour rationaliser les effets de polarisation inductive. Donc, Il est beaucoup plus facile de remarquer que le choix des cations Y influence la grandeur de la polarisation dipolaire, car, plus le cation Y est lourd plus il est polarisable. Ce comportement peut être attribué à la déformation de la charge : ici, plus la densité d’électrons est déformée, plus l’électron est libre pour se déplacer. Nous avons trouvé que les électrons de la paire solitaire X interagissent fortement avec les orbitales Y-p environnantes, qui sont directement impliquées dans la formation de bande interdite, et les transitions inter/intrabande donnant lieu à des propriétés de génération de second harmonique. Comme perspective, il serait judicieux de s’intéresser aux propriétés d’optiques non linières dans les systèmes à structure bidimensionnelle, cette famille semble plus propice à des applications électroniques futures contrairement aux composés en bulk considérés maintenant comme des antiquités. 98 |
Exemplaires (1)
| Code-barres | Cote | Support | Localisation | Section | Disponibilité |
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